祝贺刘威博士于期刊Chemical Engineering Journal发表文章-埃洛石纳米管限域材料光芬顿降解苯胺黑药

作       者：刘威

通讯作者：董颖博教授，林海教授

通讯单位：北京科技大学能源与环境工程学院

DOI: https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138666.

✦图文摘要✦

✦成果简介✦

近日，课题组博士研究生刘威在国际SCI期刊Chemical Engineering Journal（IF=16.744）发表了题为《Halloysite nanotube confined interface engineering enhanced catalytic oxidation of photo-Fenton reaction for aniline aerofloat degradation: Defective heterojunction for electron transfer regulation》的文章。在本研究中，通过巧妙的结构设计，借助矿物纳米管埃洛石（HNTs）空间限域作用在其内外表面原位生成数十纳米级的MoS₂晶体簇，进一步，为促进MoS₂体相中光生载流子的快速分离，引入FeOOH在MoS₂界面上构建富缺陷异质结，最终制备出富缺陷HNTs@MoS₂/Fe复合材料并用于光芬顿降解选矿废水中的苯胺黑药。详细研究了不同缺陷异质结催化剂的形貌、结构和光电化学性能。通过进行一系列的对比催化实验，比较缺陷异质结催化剂的活性，同时也讨论了废水的主要参数对AAF去除的影响。重要的是，检测了Fe²⁺/Fe³⁺比值的动态变化，以评估光-芬顿体系中光生电子和MoS₂对体系Fe²⁺的循环再生情况。结合第一性原理密度泛函理论(DFT)计算，通过可视化电子转移过程和电荷分布的方式揭示了HNTs@MoS₂/Fe中缺陷异质结在催化过程电子调控中的关键作用。

✦摘要✦

苯胺黑药（AAF）作为选矿过程中广泛使用的一种主要浮选试剂，一直被人们忽视它对环境具有持续的毒性和不良气味。在本研究中，通过空间限域作用在HNTs内外原位生长富含缺陷的MoS₂/FeOOH，用以完全降解AAF。结果表明，光-芬顿反应在60min内降解了约99%的AAF，相应的表观动力学常数（K_obs）达到了0.223 min⁻¹，远高于近期的报道。有趣的是，HNTs@MoS₂/Fe可以调节反应体系的pH值，使其保持在合适的范围内，即使在初始pH值为7时，也能高效降解AAF。TEM图像显示，MoS₂/FeOOH杂化物的粒径为10–50nm，这非常有利于减少活性氧的扩散距离，避免自消耗。XPS和EPR结果证实，具有不饱和S边缘和缺陷的催化剂有效地促进了活性中心和电子转移。更重要的是，分离的电子调节了Mo⁴⁺/Mo⁶⁺和Fe³⁺/Fe²⁺循环，维持了H₂O₂分解以稳定产生活性氧。再生的Fe²⁺和Mo⁴⁺对H₂O₂分解产生ROS起双重作用。DFT计算证明，S缺陷和FeOOH异质结有助于光生电子从MoS₂快速迁移到FeOOH并实现e^–/h⁺分离，这是维持光-芬顿系统中ROS生成的主要驱动力。这项工作将为制备低成本、高耐久性的埃洛石限域催化剂的合成以去除难降解有机污染物提供一个巧妙的思路。

✦作者介绍✦

刘威，北京科技大学2020级环境科学与工程专业博士研究生，从事水体污染控制、光催化水体净化、Fenton氧化技术以及环境水体净化催化材料等方向研究。负责东营市地下水环境状况调查评估项目、参与北京市饮用水水源地污染源调查等多个项目。最后，再次祝贺刘威博士研究生，并祝愿课题组研究生不断创新，再接再厉，取得丰硕成果。

来源：环境生物技术与环境材料开发团队公众号